Strong light–matter interactions in extreme plasmonic and Mie-resonant systems

Elli Stamatopoulou

Publikation: AfhandlingPh.d.-afhandling

122 Downloads (Pure)

Abstract

I denne afhandling udvikler og anvender vi analytiske metoder til at analysere interaktionen mellem lys og materie i ekstreme plasmoniske og Mie-resonante systemer. I løbet af de sidste årtier er optiske exciteringer i materie, enten i form af plasmoner i metaller eller Mie-resonanser i høj-indeks dielektrika, blevet potentielle byggesten for nye fotoniske apparater, der kræver effektiv lysmanipulation. På grund af deres evne til kraftigt at forstærke og koncentrere indkommende elektromagnetiske felter, anvendes plasmoniske elementer bredt i sensorer, nanoantenner eller metaoverflader til anvendelser inden for optisk- og kvantekommunikation, (bio)detektering og polaritonkemi. I anvendelser, hvor de høje ohmiske tab og den efterfølgende varmeproduktion er skadelige, undersøges dielektrika som et alternativ til resonatorer med lavt tab. Selvom Mieresonante systemer ikke opnår samme feltkoncentration som plasmoniske systemer, understøtter de tilstande af både elektrisk og magnetisk multipol karakter og viser dermed en rigere optisk respons. Gennem multipolær interferens giver dielektrika en høj kvalitetsfaktor og kontrollerbar strålingsudsendelse og gør dem egnede som komponenter til avancerede nanolasere, topologisk fotonik og detektering.

Denne afhandling beskæftiger sig med de optiske exciteringer opretholdt i metal- og dielektriske nanosfærer og deres interaktion med lys, emittere og hurtige elektroner. For det første diskuterer vi den stærke kobling og de resulterende hybrid lys-stof-tilstande, der dannes ved belysning af kerneskalkonfigurationer, som består af en nanokavitet, der understøtter plasmoniske eller Mie-tilstande, indkapslet i en skal, der opretholder excitoner, dvs. elektroniske overgange som dem, der findes i lav-dimensionale halvledere eller organiske molekyler. Derefter fortsætter vi med at undersøge denne modale hybridisering og dens påvirkning på den kiroptiske respons af kiral nanostrukturer og finder, at cirkulær dikroisme kan fungere som et aftryk af stærk kobling. For det andet undersøger vi den svage kobling af kvanteemittere med en enkelt optisk overgang og metal- eller dielektriske nanokaviteter og sammenligner, hvordan de to materialer ændrer emitterens excitation og emissionsegenskaber, når systemet bestråles med lys. I tråd med moderne fotoniks retning af integration af stadig mindre komponenter udforsker vi i begge koblingsregimer systemer med nanometriske dimensioner, hvor grænserne for klassiske og lokale materialebeskrivelser uundgåeligt udsættes. I stedet for at udvikle en helt ny teori viser vi, hvordan ikke-klassiske effekter, såsom elektrontæthedsspredning, afskærmning og forøget Landau-dæmpning, kan inkorporeres i klassisk elektrodynamik via ikke-lokale korrektioner, der hovedsageligt gælder for randbetingelserne.

Imidlertid kræves der spektroskopiteknikker med atomopløsning for at studere egenskaberne af nanoskala-strukturer. Med dette formål retter vi vores fokus fra lys til elektroner som kilder til at undersøge optiske excitationer i materie og udvikler analytiske værktøjer til at simulere og fortolke målinger i katodoluminescens- og elektronenergi-tabsspektroskopi. Vi lægger særlig vægt på metalog dielektriske nanosfærer, der bestråles af gennemtrængende elektronstråler, og undersøger samspillet mellem resonante tilstande i strukturen og andre potentielle elektronenergi-tabsmekanismer. I denne henseende giver vi en detaljeret redegørelse for samspillet mellem Mie-resonanser og transitionsstråling i katodoluminescensspektret af siliciumnanopartikler.

OriginalsprogEngelsk
Bevilgende institution
  • Syddansk Universitet
Vejledere/rådgivere
  • Tserkezis, Christos, Vejleder
  • Mortensen, N. Asger, Vejleder
  • Wolff, Christian, Vejleder
Dato for forsvar14. dec. 2023
Udgiver
DOI
StatusUdgivet - 1. dec. 2023

Fingeraftryk

Dyk ned i forskningsemnerne om 'Strong light–matter interactions in extreme plasmonic and Mie-resonant systems'. Sammen danner de et unikt fingeraftryk.

Citationsformater