Directing Nanoscale Light-Matter Interactions with Polaritons in Low-Dimensional Systems

I denne afhandling analyserer vi lys-materiale vekselvirkninger på nanoskala niveau ved hjælp af teknikker baseret på analytiske, semi-analytiske og numeriske metoder. Afhandlingen introducerer en detaljeret teoretisk beskrivelse af klassisk plasmonics i både to og tre-dimensionelle systemer, med særlig opmærksomhed på plasmoniske bølgeledere med forskellige former og materialer.

I den første del gennemgår vi grundlæggende aspekter af klassisk elektrodynamik og dækker essentielle begreber, der er afgørende for beskrivelsen af plasmonics. Herefter anvender vi disse begreber til at karakterisere plasmoniske eksitationer ved både enkelt- og dobbeltlags dielektrisk-metal grænseflader. Efter denne gennemgang udvider vi den teoretiske ramme ved at undersøge det lineære og ikke-lineære optiske respons af graphene, hvilket leder til en omfattende diskussion af plasmoniske eksitationer inden for to-dimensionale systemer. Diskussionen belyser konsekvenserne af vekselvirkningen mellem plasmoner i forskellige graphene-lag samt det unikke plasmoniske spektrum af graphene-nanostrukturer.

Dernæst rettes opmærksomheden mod en undersøgelse af plasmoniske bølgeledere dannet ved at bøje et fladt lag af graphene til en topografi med en parabolisk struktur. Konkret udleder vi en teoretisk formalisme til at beskrive dispersionsforholdet og det tilknyttede elektriske potentiale for plasmoner i denne bølgeleder. Vores resultater indikerer, at den opnåelige field confinement i den paraboliske bølgeleder overstiger field confinement i flade graphene-lag og fungerer dermed som et effektivt system til ekstrem lokalisering af optiske felter. På grund af denne intense lokalisering af det elektriske felt analyserer vi
Purcell-forstærkningen af udstrålingen fra en punktdipol, der er placeret tæt på spidsen af bølgelederen. Her finder vi, at en stigning i krumningen af parabolen intensiverer Purcellfaktoren for en dipol placeret under bølgelederen, mens den modsatte tendens rapporteres for en dipol over spidsen.

Derefter fortsætter vi med en undersøgelse af både det lineære og ikke-lineære optiske respons af heterostrukturer lavet af parallelle graphene ribbons. Konkret sigter vi mod at optimere anden- og tredje-harmonisk optisk generering i disse geometrier gennem ideelle kombinationer af intrinsiske og ekstrinsiske materialeparametre for båndene. Resultaterne illustrerer, at det anden- og tredje-ordens respons er størst, når henholdsvis dobbelt og tripleresonansbetingelserne er opfyldt. Desuden analyserer vi effekten af andenordens kaskadebidraget til den samlede tredje-harmoniske generation i stablede grafenbånd. Denne analyse belyser vigtigheden af et asymmetrisk system, som vi opnår ved en relativ vandret forskydning mellem båndene, samtidig med at de to strukturer bliver doteret med modsatte ladningstyper.

Til sidst rettes opmærksomheded mod undersøgelse af genereringen af plasmoner i tynde sølvbølgeledere. Disse plasmoner stimuleres af frie energetiske elektroner og analyseres ved brug af den todimensionale randelementmetode, der giver os det lineære EELSspektre i bølgevektor of energi dimensionerne. Herefter beregner vi højere ordens termer af EELS-spektret, med særlig fokus på andenordensbidraget, der beskriver dobbelt fotoneksitationsbegivenheder i bølgelederen. Efterfølgende bruger vi passende spektrale filtrer til at udvælge områder af interesse i EELS-spektret, hvor vi analyserer produktionen af lige par
og ulige entanglement af modstrømmende plasmoner. Data afslører visse spektralområder, hvor genereringen af entangled plasmonpar udgør cirka 80 % af alle eksitationsbegivenheder op til anden orden. Desuden konstateres det, at effektiviteten af entanglement generering øges, når tykkelsen af bølgelederen formindskes.